大変お世話になっております。
以下の動画を見ると、BoneDeformで変形した結果を見ながら、直接ウェイトペイントしているように見えるのですが、こちら可能でしょうか？
https://youtu.be/QbqOcDDnGZQ?t=626 [youtu.be]
https://youtu.be/oEWrkMdcm9o?t=200 [youtu.be]

例えば、添付画像のように口をある程度開けた状態で、口の中を直に細かくペイントしたいです

キャラクターの上あごと下あごが別々のジョイントで動かせる必要がありますので、
まずボーンに上あごと下あごのパーツを動かすためのジョイントが用意されていることが前提となります。

そのうえで、上あごと下あごのジョイントをRig Pose SOPを使用して動かしたときに、
パーツがきちんと追従するように設定する必要があります。
Sample1.hipでは、Rig Pose SOPで上あごを動かしたときに、下あごも一緒についてきます。

このような場合、まずジョイントでコントロールしたいポリゴンジオメトリに重み(Weight)をつけて、上あご用のジョイントを動かしたときには上あごが動き、
下あごのジョイントを動かしたときは下あごがついてくるように設定する必要があります。
この操作をCaptureといいます。

Captureを行うためにはCapture Layer Paint SOPを使用して重みを手動でペイントする必要があります。
Sample2.hipはペイント後ですが、上あごと下あごが動くようになり、結果的に口が開くようになりました。

少し地味な作業となりますが、口の中のペイントを行う前に、事前準備として上記のような操作が必要です。

ご返信、またサンプルファイルの添付誠にありがとうございます。

なるほどですね。事前準備として予め上あごと下あごをペイントしておかないと添付画像のように狙った箇所にペイントされないんですね。
勉強になります。